ORNL的科学家们发现了钷的隐藏特征，为研究其他镧系元素开辟了一条道路。来源:Thomas Dyke, Dmytro Bykov, ORNL/U.S.能源部
1945年，美国能源部橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratory)的科学家首次分离出61号元素，也就是钷，它完成了被称为镧系元素的化学元素系列。然而，这种元素的确切化学性质一直是个谜，直到去年，来自ORNL和美国国家标准与技术研究所的一组科学家使用实验和计算机模拟相结合的方法纯化了钷放射性核素，并合成了一种首次被表征的配位复合物。他们的研究结果最近发表在《自然》杂志上。
钷是15种镧系元素之一，也被称为稀土元素。尽管被称为“稀有”，但这些元素中的许多都广泛应用于现代技术，包括电动机，航天器电池和放射治疗，以及智能手机和电脑显示器。
尽管科学家们对钷的了解已经有近80年的历史，但它是唯一一种以束缚形式被表征的镧系元素——这对于识别元素的电子结构和性质至关重要。这是因为放射性钷在自然界中特别难以捉摸，因为它的半衰期(在一定数量的放射性元素中，一半的原子核衰变所需的时间)很短，只有两年半。
“这是一项基础研究，”理论化学家、ORNL化学与材料高级计算小组组长德米特罗·拜科夫(Dmytro Bykov)说，他与同样来自ORNL的桑塔努·罗伊(Santanu Roy)共同领导了钷复合物的计算光谱模拟。“自从发现周期律以来，我们对所有元素都有了很好的了解，但这并不能改变你需要实验来证实这种理解的事实。很高兴能找到最后一块拼图。”
钷的实验研究包括开发一种新的水溶性络合剂和使用x射线吸收光谱来确定元素的电子结构。然而，有些部分的图像是实验无法轻易显示的，所以它与理论和计算化学相结合，描绘了一幅更完整的钷图像。该团队利用位于ORNL橡树岭领导计算设施的IBM AC922超级计算机峰会对该元素进行了建模。他们通过主任自由裁量计划获得了使用超级计算机的时间。OLCF是能源部科学办公室的一个用户设施。
“这是一门实验科学，所以最重要的是该团队以结合形式纯化并表征该元素。但最重要的是，我们能够运行这些模拟，以更深入地了解实验观察，”Bykov说。
模拟钷的电子结构有其自身的挑战，需要解决复杂的方程来模拟元素的电子。在大多数教科书中看到的原子结构的简化可视化显示了一个质子和中子的原子核，电子沿着固定的路径绕原子核运行。实际上，电子是量子物体，其行为更类似于波，它们在任何给定时刻的确切位置都是一个概率问题。模拟钷结构的关键是解Schr?dinger方程。
求解这个方程可以描述原子或分子中电子的波函数和能量，就像用一个简单的波动方程来描述拨弦吉他弦的振动一样。然后，科学家们利用这些信息和光谱学上的观察结果，以3D的形式表示原子或分子。元素的模拟建立了一个比单独的实验更全面的画面。
这张图显示了核心电子跃迁的能量与强度的关系。Pm原子中的电子相应地从低能级跃迁到高能级
感应x射线同步辐射。电子跃迁的位置和强度是Pm离子的独特特征。图片来源:Dmytro Bykov/ORNL，美国能源部
“大多数时候，在实验中，你不能测量所有的东西。你有一组特定的条件，而实验是一个快照。在计算机中，我们可以改变条件，对元素的性质有更深入的了解。”
“我们都站在巨人的肩膀上，”Bykov继续说道。“我们已经掌握了很多知识，这个实验室做了很多工作。顶峰，这台神奇的机器，是由非常聪明的工程师和技术人员建造的。所有这些结合在一起，首次描述并充分理解了这种非常稀有元素的非凡化合物。”
这项工作由ORNL化学科学部的Ilja Popovs, Alex Ivanov和Santa Jansone-Popova领导，共同作者Darren M. Driscoll, Subhamay Pramanik, Jeffrey Einkauf和Santanu Roy，也来自ORNL化学科学部;ORNL放射性同位素科学与技术部门的Frankie White、Richard Mayes、Laetitia Delmau、Samantha Cary、Thomas Dyke、April Miller、Matt Silveira、Shelley VanCleve和Sandra Davern;国家标准与技术研究所的布鲁斯·拉威尔;以及ORNL国家计算科学中心的德米特罗·拜科夫。
我们都站在巨人的肩膀上。我们已经掌握了很多知识，这个实验室也做了很多工作。顶峰，这台神奇的机器，是由非常聪明的工程师和技术人员建造的。这一切结合在一起，使我们第一次对这种稀有元素的非凡化合物进行了表征和充分了解。——德米特罗·拜科夫
除了OLCF，该团队还使用了ORNL的高通量同位素反应堆和放射化学工程开发中心，以及布鲁克海文国家实验室的国家同步加速器光源II。
UT-Battelle LLC为美国能源部科学办公室管理ORNL，该办公室是美国物理科学基础研究的最大支持者。科学办公室正在努力解决我们这个时代的一些最紧迫的挑战。欲了解更多信息，请访问https://energy.gov/science。——贝琪·索内瓦尔德
